液體到玻璃的轉(zhuǎn)變過程在科學上是一個復雜的過程，玻璃到液體的轉(zhuǎn)變被稱為玻璃熔化。在《科學進展》雜志上發(fā)表的一份新報告中，張奇和中國香港科技大學的一個物理學研究團隊通過氣相沉積法組裝膠體玻璃，并將其熔化以觀察玻璃化轉(zhuǎn)變動力學。
結(jié)構和動態(tài)參數(shù)在不同深度飽和以定義表面液體層和玻璃狀中間層?？茖W家們觀察了具有各種特征的單粒子動力學，以證實玻璃表面層熔化的理論預測。
熔化玻璃的動力學
玻璃熔化的過程并不像假設的那樣，是從液體到玻璃的玻璃形成轉(zhuǎn)變的逆過程。與深入研究的玻璃形成轉(zhuǎn)變機制相比，玻璃熔化機制處于發(fā)展的初級階段。超穩(wěn)定玻璃在表面預熔機制中表現(xiàn)出異質(zhì)表面熔化，以防止從內(nèi)部熔化。
聚合物科學家研究了原子和分子超穩(wěn)定玻璃，并將膠體描述為出色的模型系統(tǒng)，用于研究由于微米級顆粒和可通過光學顯微鏡觀察的熱運動引起的玻璃熔化行為。膠體提供了關于大塊玻璃的重要顯微信息，包括對剪切引起的大塊玻璃熔化的見解。
研究人員尚未探索單粒子水平的熱誘導體積或表面熔化，因為它需要具有可調(diào)引力的膠體。在這項工作中，Zhang及其同事使用有吸引力的膠體來測量不同溫度范圍內(nèi)的微觀動力學，檢查單層和多層樣品的緩慢和快速溫度變化，并了解它們的預熔化和熔化軌跡。
在實驗過程中，張和團隊加入了50:50的聚合物球體混合物以克服結(jié)晶并添加染料以誘導聚甲基丙烯酸甲酯球體之間的吸引力。他們通過熱泳將染料泵送到未加熱區(qū)域以降低吸引力強度，同時線性增加有效溫度。
結(jié)果產(chǎn)生了單層和多層膠體。該團隊通過氣相沉積組裝膠體玻璃，形成超穩(wěn)定分子玻璃。他們通過光學顯微鏡注意到粒子，并通過圖像分析跟蹤粒子布朗運動。
緩慢的溫度變化對結(jié)構和動力參數(shù)的影響
科學家們注意到在25.3攝氏度時完全熔化轉(zhuǎn)變。在晶體預熔過程中，研究人員從理論上預測了表面液體厚度的冪律增長，并通過實驗和模擬觀察了結(jié)果。該團隊量化了局部結(jié)構和動力學之間的關系，其中表面附近的低密度區(qū)域表現(xiàn)出易碎玻璃的模式耦合轉(zhuǎn)變行為，而本體附近的高密度區(qū)域表現(xiàn)出強玻璃的阿倫尼烏斯行為。
在水、金屬玻璃和有機/無機玻璃中也可以看到這種隨溫度降低而從脆到強的交叉。目前的研究重點是大塊玻璃和過冷液體的結(jié)構動態(tài)相關性，提供了表面附近的聯(lián)系。
多層動力學和溫度變化
雖然單層和雙層膠體晶體表現(xiàn)出明顯不同的表面預熔和熔化行為，但單層和多層膠體玻璃在熔化和預熔過程中保持相似性。通常通過將溫度突然升高到熔點以上來觀察晶體熔化。為了促進這一點，該團隊突然改變了溫度模式，以研究玻璃的熔化和預熔化過程。
與緩慢溫度變化時的值相比，快速溫度變化時的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度較低。經(jīng)受快速溫度變化的雙層和三層玻璃表現(xiàn)出相似的預熔行為。研究人員已經(jīng)在沒有實驗測試和模擬的情況下觀察到超穩(wěn)定玻璃的一致熔化速度，這與本研究中的觀察結(jié)果一致。
張和團隊注意到合作重排區(qū)域?qū)Ρ砻娓浇牟ＡС谠ブ陵P重要。他們將這些區(qū)域定義為由至少兩個移動粒子組成的簇，并假設它們包含一個被繩狀殼包圍的致密核心。
隨著有效溫度隨時間增加，材料的形態(tài)從緊湊變?yōu)榫€狀組成，正如在大塊玻璃中預測和觀察到的那樣。在加熱過程中，單層玻璃表面的極化協(xié)同重排區(qū)域由平行變?yōu)榻咏怪保欣谌刍?。在通過氣相沉積進行玻璃生長期間，這些區(qū)域的情況正好相反。
外表
通過這種方式，QiZhang及其同事進行了單粒子動力學研究，揭示了玻璃中的兩個表面層。頂部的液體層在固定溫度下保持穩(wěn)定，而不是傳播到主體中，表明預熔化而不是熔化行為。他們注意到玻璃和晶體在預熔和熔化過程中的相似性，例如，普通玻璃表現(xiàn)出類似成核的整體熔化，很像晶體來支持玻璃化轉(zhuǎn)變的熱力學起源。聚合物科學家仍處于研究玻璃表面熔化的初級階段，這需要單粒子水平的理論和實驗細節(jié)。
到目前為止，模擬主要集中在熔化前沿速度和從表面到整體熔化的交叉深度，而玻璃預熔化的概念仍有待深入討論。玻璃表面還顯示出一個額外的玻璃層，與晶體預熔化過程形成對比——這超出了預熔化理論。雖然這里觀察到的預熔化/熔化行為的結(jié)果與塊狀玻璃相似，但它們與單層/雙層晶體的行為動力學形成對比。
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