新加坡國立大學(NUS)的化學家開發(fā)出了六價光催化共價有機框架(COF)，它可以模擬自然光合作用，生產一種重要的工業(yè)化學品過氧化氫(H2O2)。
傳統(tǒng)的過氧化氫生產方法是利用蒽醌作為催化劑，將空氣和氫氣轉化為過氧化氫，但此過程需要大量能源、昂貴的貴金屬催化劑、高壓氫氣和有害溶劑。
H2O2的人工光合作用類似于自然界的光合作用過程，利用陽光作為能源，以豐富的水和空氣作為原料，為傳統(tǒng)的蒽醌工藝提供了一種可持續(xù)的、有前景的替代方案。
然而，這種人工系統(tǒng)面臨三個關鍵挑戰(zhàn)：1)電荷載流子生成不足和快速電荷復合，從而降低了效率;2)可用的催化位點數(shù)量有限，導致生產率低下;3)缺乏向催化位點有效輸送電荷和反應物，導致反應動力學緩慢。
由新加坡國立大學化學系江東林教授領導的研究團隊構想出一種新策略，通過系統(tǒng)設計π骨架和孔隙，開發(fā)出六價光催化COF，以實現(xiàn)高效的光合作用。這項研究發(fā)表在《自然合成》雜志上。
這些COF是由有機分子通過強共價鍵連接而成的多孔晶體材料。它們固有的靈活性使其成為構建光催化劑的理想平臺。研究人員創(chuàng)造了一種新型供體-受體骨架光催化劑，在光照下，它們會轉化為具有密集催化位點的催化支架，用于氧還原和水氧化。
這些光催化劑具有空間隔離的供體和受體柱，用于空穴和電子分離，以防止電荷復合并實現(xiàn)快速電荷傳輸。此外，光催化COF的孔壁被設計成親水性，以促進水和溶解氧通過一維通道通過毛細管效應到達催化位點。
COF僅利用水、空氣和光即可作為光催化劑生產H2O2，并達到了令人印象深刻的指標：生產率為7.2mmolg–1h–1，最佳表觀量子產率為18.0%，在浴反應器中太陽能到化學的轉換效率為0.91%。
當它們被整合到流動反應器中后，它們在環(huán)境條件下可持續(xù)生產超過15升的純H2O2溶液，并證明了兩周內的運行穩(wěn)定性。
江教授表示：“這項工作凝聚了我們在COF領域近二十年的共同努力，最終開發(fā)出新型光催化劑，有效地解決了兩個基本但艱巨的挑戰(zhàn)：同時高效地將電荷和物質輸送到催化位點。本文提出的突破標志著人工光合作用領域一個令人信服和范式轉變的進步。”
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