化石燃料的有限儲量和不斷增加的氣候變化威脅促使研究人員開發(fā)替代技術來生產環(huán)保燃料。使用可再生電力電解水產生的綠色氫被認為是未來的下一代可再生能源。但實際上，由于電解成本高，絕大多數氫燃料是從化石燃料的提煉中獲得的。
目前，由于缺乏用于析氫反應的有效電催化劑，水電解的效率是有限的并且通常需要高電池電壓。貴金屬如鉑 (Pt) 被用作催化劑，以改善酸性/堿性介質中的氫氣生成。然而，這些貴金屬催化劑價格昂貴，長期運行穩(wěn)定性差。
最近，與基于納米材料的催化劑相比，單原子催化劑表現出優(yōu)異的活性。這是因為它們能夠實現高達 100% 的原子利用率，而在納米粒子中，只有表面原子可用于反應。然而，由于單金屬原子中心的簡單性，對催化劑進行進一步修飾以進行復雜的多步反應是相當困難的。
修飾單個原子的最簡單方法是將它們變成單原子二聚體，將兩個不同的單個原子結合在一起。由于兩個不同原子之間的協(xié)同效應，用二聚體調整單原子催化劑的活性位點可以改善反應動力學。然而，雖然單原子二聚體結構的合成和鑒定在概念上是已知的，但其實際實現卻非常困難。
這個問題由位于成均館大學基礎科學研究所 (IBS) 的集成納米結構物理中心的副主任 LEE Hyoyoung 領導的研究小組解決。IBS研究團隊成功開發(fā)出穩(wěn)定在氮摻雜碳載體上的原子分散Ni-Co二聚體結構，命名為NiCo-SAD-NC。
“我們通過將 Ni/Co 離子原位捕獲到聚多巴胺球中，然后通過精確控制的 N 配位熱解，在氮 (N) 摻雜的碳載體上合成了 Ni-Co 單原子二聚體結構。我們采用最先進的透射電子顯微鏡和 X 射線吸收光譜以原子精度成功識別這些 NiCo-SAD 位點，”該研究的第一作者 Ashwani Kumar 說。
研究人員發(fā)現，在氬氣氣氛中在 800°C 下退火兩個小時是獲得二聚體結構的最佳條件。其他單原子二聚體，如 CoMn 和 CoFe 也可以使用相同的方法合成，這證明了他們策略的通用性。
研究小組根據驅動析氫反應所需的過電位評估了這種新系統(tǒng)的催化效率。NiCo-SAD-NC 電催化劑在酸性和堿性介質中具有與商用 Pt 基催化劑相當的過電壓水平。NiCo-SAD-NC 在堿性介質中的活性也比 Ni/Co 單原子催化劑和多相 NiCo 納米粒子高 8 倍。同時，它在酸性介質中的活性分別比 Co 和 Ni 單原子催化劑高 17 倍和 11 倍，比傳統(tǒng) Ni/Co 納米粒子高 13 倍。
此外，研究人員還證明了新催化劑的長期穩(wěn)定性，能夠在不改變結構的情況下驅動反應 50 小時。與其他單原子二聚體和 Ni/Co 單原子位點相比，NiCo-SAD 表現出優(yōu)異的水離解和最佳質子吸附，基于密度泛函理論模擬提高了 pH 通用催化劑的活性。
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