有機(jī)半導(dǎo)體界面處的高效光子上轉(zhuǎn)換

光子上轉(zhuǎn)換 (UC) 是一種材料增加入射光子能量的過程，導(dǎo)致發(fā)射具有更高能量的光子。UC 的潛在應(yīng)用包括回收光伏和光催化中浪費(fèi)的低能光子。此外，近紅外 (NIR) 至可見光 UC 具有在活組織中具有高滲透性的優(yōu)勢，是生物傳感、光遺傳學(xué)和光動力治療所需要的。傳統(tǒng)的UC系統(tǒng)依賴于系統(tǒng)間交叉(ISC)吸收的光子形成三重態(tài)，這通常由敏化劑分子中的重原子效應(yīng)促進(jìn)(圖1a)。兩個(gè)三重態(tài)激子通過湮滅過程形成高能單重態(tài)。最后，UC 發(fā)射來自發(fā)射體分子。然而，傳統(tǒng)的固態(tài)UC仍然效率低下，

分子科學(xué)研究所的助理教授 Seiichiro Izawa 和 Masahiro Hiramoto 教授報(bào)告說，具有有機(jī)半導(dǎo)體雙層膜異質(zhì)結(jié)的新型 UC 系統(tǒng)(圖 1b)。新型UC涉及的第一步的機(jī)制依賴于敏化劑/發(fā)射極界面處的電荷分離，從而將光激發(fā)的敏化劑單線態(tài)轉(zhuǎn)化為自由電荷。這個(gè)過程與有機(jī)光伏中電子供體/受體界面的光轉(zhuǎn)換相同。隨后，自由電荷在界面重新結(jié)合形成三重態(tài)。在三重態(tài)-三重態(tài)湮滅后可以觀察到 UC 發(fā)射。新型 UC 系統(tǒng)中使用的敏化劑/發(fā)射體分子(圖 1c)不包含重原子，因?yàn)樵摍C(jī)制不依賴于 ISC。根據(jù)所提出的機(jī)制，整個(gè)純敏化劑層可以吸收入射光并有助于 UC 過程。因此，固態(tài)UC系統(tǒng)的EQE比傳統(tǒng)系統(tǒng)高兩個(gè)數(shù)量級，輻照強(qiáng)度約為100 mW/cm2，這與標(biāo)準(zhǔn)太陽注量相似。高效的 UC 能夠通過 NIR 發(fā)光二極管激發(fā)在柔性薄膜上演示亮黃色發(fā)射(圖 2)。新型 UC 系統(tǒng)不需要強(qiáng)激光激發(fā)和昂貴的鉑族金屬、稀土金屬或有毒元素。這一發(fā)現(xiàn)導(dǎo)致 UC 在柔性太陽能電池、生物成像和光遺傳學(xué)中的重要應(yīng)用。

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