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研究人員揭示了電化學 CO2還原的多路徑機制
中國科學院(CAS)大連化學物理研究所(DICP)肖建平教授課題組及其合作者合成了單原子鉛合金Cu催化劑(Pb1Cu),該催化劑具有高電化學 CO2還原反應 (CO2RR) 的活性,具有 96% 的甲酸選擇性和在 100 mA cm-2下長達 180 小時的穩(wěn)定性。
這項研究于 9 月 16 日發(fā)表在《自然納米技術》上。
研究人員報告了 CO2還原為甲酸鹽的多路徑,即通過 COOH* 和 HCOO* 中間體的反應路徑。反應相圖是基于“能量全局優(yōu)化”方法構建的,描述了 CO2RR 形成甲酸鹽的活性趨勢。由于考慮了多徑,得到了雙峰活動趨勢。
他們發(fā)現(xiàn),Cu 更喜歡 COOH* 路徑,導致產生碳氫化合物和含氧化合物,它們對特定產品的選擇性和活性有限。然而,Pb1Cu 更喜歡 HCOO* 路徑。Pb1Cu 中的最佳 HCOO* 結合能顯示出高活性或選擇性通過 CO2RR進行甲酸化。實驗和理論活動趨勢之間的一致性證實了多路徑機制的可靠性。
Pb1Cu 臺階表面上的 Cu 位點,而不是單原子 Pb 位點,顯示出最高的 CO2RR 活性,以專門生產甲酸鹽。具有計算出的電化學勢壘的自由能圖也證實了甲酸鹽的選擇性。
“‘雙峰’描述了更準確的 CO2RR活性趨勢,為催化劑設計提供了重要見解,”肖教授說。
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