導讀 近日,中國科學院中國科學技術大學黃偉新教授課題組實現(xiàn)了以氧化物半導體為光催化劑,利用甲烷和H2O2制取含氧化學品,揭示了一種提高H2O2利
近日,中國科學院中國科學技術大學黃偉新教授課題組實現(xiàn)了以氧化物半導體為光催化劑,利用甲烷和H2O2制取含氧化學品,揭示了一種提高H2O2利用率和從甲烷到含氧化合物的光催化轉化效率的新策略,并通過調整TiO2晶面研究了光催化活性和選擇性。
這項工作發(fā)表在NatureCommunications上。
甲烷越來越多地被認為是一種可能的碳資源,但將甲烷轉化為具有高活性和選擇性的增值化學品是一項重大挑戰(zhàn)。
H2O2是一種常見的氧化劑,可以將液相甲烷光催化轉化為增值化學品。它與光生電子反應,產(chǎn)生·OH自由基或·OOH自由基,是一種有效的活化方法。不幸的是,H2O2會與光生空穴發(fā)生副反應,并傾向于將其自身轉化為O2,??從而降低其利用率。
在這項研究中,研究人員將O2通入含有甲烷和H2O2的半導體光催化反應體系中,發(fā)現(xiàn)H2O2利用率得到提高。他們發(fā)現(xiàn),O2吸附到TiO2表面會抑制H2O2的吸附,從而抑制副反應。
此外,研究人員觀察到光催化活性和選擇性由TiO2晶面決定。通過理論計算,他們發(fā)現(xiàn)不同產(chǎn)物在不同TiO2面上的解吸能決定了不同的催化選擇性。例如,CH3OOH在TiO2{101}上的解吸能較低,因此它是TiO2{101}-C3N4復合材料中唯一的液相產(chǎn)物。
這項工作為提高從甲烷到含氧化合物的光催化轉化中的H2O2利用率和轉化效率提供了一種新策略。它還表明了催化劑面在光催化反應中所起的作用。
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