尖晶石型氧化物和固溶體型氧化物兩種值得注意的金屬氧化物結(jié)構(gòu)廣泛用于CO/CO的氧化物-沸石(OXZEO)雙功能催化劑2加氫反應(yīng)。
識別催化劑在化學(xué)反應(yīng)中的晶體結(jié)構(gòu)敏感性有助于催化劑的合理設(shè)計(jì)。然而，將氧化物的晶體結(jié)構(gòu)與其催化性能相關(guān)聯(lián)的直接和令人信服的研究尚未完成。
近日，由中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所鮑新和教授、潘秀蓮教授、焦峰副教授和肖建平教授領(lǐng)導(dǎo)的聯(lián)合研究小組觀察到MnGaO具有較強(qiáng)的晶相依賴性活性x在直接合成氣轉(zhuǎn)化中。這項(xiàng)研究于18月<>日發(fā)表在Angewandte Chemie International Edition上。
“觀察氧化物晶體結(jié)構(gòu)的主要挑戰(zhàn)是缺乏一種明確的材料合成方法來獲得具有相同元素成分但不同晶體結(jié)構(gòu)的金屬氧化物，”焦說。
在這項(xiàng)研究中，研究人員發(fā)現(xiàn)共沉淀法和水熱法可以合成由非晶態(tài)MnO組成的雙金屬氧化物2和 Ga2O3分別具有六方緊密堆積(HCP)或面心立方(FCC)晶相。更有趣的是，他們發(fā)現(xiàn)HCP氧化物保持不變，因?yàn)镠CP MnO-Ga。2O3在H下還原后的固溶體氧化物2或CO，同時(shí)將FCC固溶體氧化物轉(zhuǎn)化為FCC尖晶石結(jié)構(gòu)，其中Mn被還原2+拿下AB的A網(wǎng)站2O4尖晶石結(jié)構(gòu)。
CO轉(zhuǎn)化率為40%，輕烯烴選擇性為81%，g·gcat為0.17 g·gcat。-1·h-1結(jié)合FCC MnGaO的輕烯烴的時(shí)空產(chǎn)率x-尖晶石和SAPO-18。相比之下，他們用固溶體MnGaO獲得的活性要差得多x具有相似的化學(xué)成分。
他們進(jìn)一步證明了MnGaO的優(yōu)越活性x-尖晶石歸因于其較高的還原性和配位不飽和Ga的存在3+位點(diǎn)，通過更有效的乙烯酮-乙酸酯途徑促進(jìn)C-O鍵解離到輕烯烴。
“我們的研究結(jié)果可能會(huì)進(jìn)一步優(yōu)化金屬氧化物的OXZEO合成氣轉(zhuǎn)化，”潘教授說。
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